Ólöf Kolbrún lauk kennaraprófi frá Kennaraskóla Íslands og starfaði sem almennur kennari meðfram því að stunda nám í einsöng við Tónlistarskóla Kópavogs. Þaðan lauk hún svo burtfararprófi í einsöng og fylgdi því eftir með frekara námi við Tónlistarháskólann í Vínarborg auk söngnáms á Ítalíu. Kennarar hennar hafa verið Elísabet Erlingsdóttir, Erik Werba, Helene Karusso, Lina Pagliughi og Renato Capecchi.
Ólöf Kolbrún hefur sungið á sviði Íslensku óperunnar og sviði Þjóðleikhússins yfir annan tug hlutverka, en meðal þeirra eru:
- Valencienne (Lustige Witve),
- Evridís (Orfeo e Euridice),
- Nedda (Pagliaccci),
- Mímí (La Boheme),
- Saffí (Zigeunerbaron),
- Violetta (La Traviata),
- Pamína (Zauberflöte),
- Micaela (Carmen),
- Rosalinda (Fledermaus),
- Leonora (Il Trovatore),
- Aida (Aida),
- Donna Anna (Don Giovanni),
- Olympia (HoffmannsErzalungen),
- Greifafrúin ( Nozze di Figaro),
- Desdemona (Otello),
- Tatjana (Évgeni Onegin),
- Sieglinde (Ring des Nibelungen),
- Madama Butterfly (Madama Butterfly).
Þessu að auki hefur verkefnaval hennar verið mjög fjölbreytt á sviði kirkjutónlistar í kantötum, messum og óratoríum. Ólöf Kolbrún hefur sungið með Sinfóníuhljómsveit Íslands, tónleika og upptökur og haldið tónleika víða hérlendis og erlendis. Hún hefur verið kennari við Söngskólan í Reykjavík í 25 ár og er nú deildarstjóri söngdeildar skólans.